近日，我所低碳催化与工程研究部（DNL12）郭鹏研究员和刘中民院士团队提出连续拓扑转变策略，从单一母体分子筛出发，经简单水蒸气处理，获得3种新型ABC‑6家族磷铝分子筛（DNL‑18、DNL‑19、DNL‑20），实现了分子筛孔道从小孔到超微孔的连续调控。
晶态分子筛材料在工业催化、吸附分离等领域应用广泛。目前，经典的水热合成方法通常具有经验性，且一般在给定条件下产生单一亚稳相结构；传统拓扑转变方法大多由一种前驱体得到单一新结构，难以连续获取转变路径上的一系列亚稳态物相。
郭鹏与刘中民团队长期专注于结构表征方法开发及其应用，围绕电子晶体学方法学创新（Nature，2026；Chem. Soc. Rev.，2023；J. Am. Chem. Soc.，2026；Angew. Chem. Int. Ed.，2023）和结构解析驱动分子筛合成开发（J. Am. Chem. Soc.，2024；J. Am. Chem. Soc.，2024；J. Am. Chem. Soc.，2025）等方面开展了系统性的研究工作。
在本工作中，团队以前期合成的小孔磷铝分子筛DNL‑17作为母体材料，在受控水蒸气处理条件下，DNL‑17依次发生结构转变，相继生成DNL‑18、DNL‑19、DNL‑20。借助三维电子衍射、4D‑STEM叠层成像、iDPC‑STEM原子成像及理论计算，团队解析了全部新物相的精细晶体结构，阐明了转变机制：该系列转变主要通过骨架中d6r等结构单元发生选择性化学键断裂、骨架片段滑移并重新键合完成。其中DNL‑18孔径约4.0 Å，可用于丙烯和丙烷体系的吸附分离；DNL‑20为超微孔结构，在水和二氧化碳分离方面具有潜力。动态多组分竞争吸附实验证实，两种材料均具备实际气体分离应用潜力，且循环使用过程中结构保持稳定。该连续拓扑转变策略仅通过调控水蒸气处理时间，即可依次获得多个亚稳态分子筛，实现孔道结构的定向调控。该工作为发掘更多隐藏亚稳态分子筛、面向分离需求定向设计孔道架构提供了新的可行路径。
相关研究成果以“Sequential Topotactic Transformations Traverse Metastable Phases in Complex Aluminophosphate Frameworks with Tunable Pore Architectures”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作的第一作者是我所DNL1210组博士研究生朱家辉和乜晨阳。该成果得到国家自然科学基金、辽宁省兴辽英才计划等项目资助。（文/图 朱家辉、乜晨阳、郭鹏）
