近日，我所催化与新材料研究中心（1500组群）张涛院士、黄延强研究员团队，联合我所能源催化转化全国重点实验室能源与环境小分子催化研究中心催化动态解析研究组（534组）刘伟研究员、南方科技大学王阳刚副教授等在多相催化溢流效应研究中取得重要进展，首次在原子尺度上观察并证实了金属/载体界面控制的体相氧溢流现象，明确了该现象在多相催化反应中的重要作用，并据此提出了金属/载体的“表面—界面—体相”协同催化新机制。
溢流效应是多相催化反应的重要动态特征之一，涉及负载金属与载体之间的活性物种扩散行为。催化剂的表面溢流已被深入研究，然而关于负载型金属催化剂的体相，特别是金属/载体界面的可能溢流机制及其催化作用尚不明确。
在本研究中，研究团队聚焦高性能负载型钌（Ru）基催化剂的研发，利用原子分辨环境透射电镜，从原子尺度原位解析了负载于金红石型二氧化钛上Ru单颗粒（Ru/TiO2）的氧化机制，并首次在该过程中观测到体相氧溢流，证实了载体中的晶格氧以空位介导的方式，通过金属/载体内部界面（interior interface）输运至金属颗粒。此外，团队还建立了皮米精度原子应变矢量分析方法，高分辨定量解析了氧溢流的行为，并追踪到界面持续氧输运所引发的载体局域晶格动态应变，进而揭示了金属/载体界面对体相氧溢流的调控作用，阐明了界面结构适配是体相氧溢流通道畅通的保障。该机制被证实广泛存在于氧化物相低晶格失配度的金属/载体界面催化剂体系，并在催化反应中发挥关键作用。
上述研究基于显微可视化证据，揭示了界面结构对反应活性物质迁移的关键影响，为多相催化界面结构设计及动态反应特征提供了新的理论认识。
相关研究成果以“Imaging interface-controlled bulk oxygen spillover”为题，于近日发表在《自然》（Nature）上。该工作的共同第一作者是我所1506组博士研究生王玮珏和南方科技大学博士研究生许泓斌。上述工作得到国家自然科学基金委“单原子催化”基础科学中心、国家重大科研仪器研制、中国科学院B类先导专项“单原子催化甲醇多相羰基化”等项目的支持。（文/图 王玮珏）
