近日,我所化学动力学研究室超快时间分辨光谱与动力学研究组(1110组)金盛烨研究员、田文明研究员团队在电荷转移(CT)激子输运动力学研究中取得新进展。团队在有机共晶材料中直接观测到CT激子突破纳米极限的远距离输运现象,提出并论证了三重态辅助的CT激子远距离输运新机制。
在有机光电器件中,激子会在电子给体(D)和受体(A)界面处部分解离,形成电荷转移(CT)激子。作为紧束缚激子与自由载流子的中间态,CT激子不仅与异质界面处的电荷转移与分离过程密切相关,其迁移过程也直接影响器件中载流子的传输效率。然而,受到CT激子寿命和迁移率的限制,其迁移距离通常只有几十纳米。
为实现CT激子输运距离的突破,该团队聚焦于具有微米级迁移能力的长寿命三重态激子。基于CT激子单重态-三重态(1CT-3CT)能级差较小、三重态(3CT)易发生反系间窜越产生热激活延迟荧光(TADF)的特性,团队创新性地提出利用TADF构建三重态辅助的CT激子远距离输运通道的设想。团队以具有TADF特性的二元CT共晶(TS-TC)为模型材料,利用自主搭建的超宽时域(ps-s-ms)时间分辨荧光动力学显微成像系统,直接观测到CT激子在微米尺度上的远距离输运现象。实验发现,在3CT态的辅助下,该共晶中超过80%的CT激子迁移距离从原本的纳米尺度(≤58 nm)显著提升至约11.2 m。进一步研究表明,在其他类似材料中也存在该三重态辅助的CT激子输运过程,从而验证了该机制的普适性。
该研究不仅为实现CT激子的远距离输运开辟了新路径,同时也为有机光电器件的优化设计提供了新思路。
金盛烨、田文明团队长期致力于微纳半导体的载流子动力学研究,揭示了钙钛矿量子阱中的长距离载流子输运机制(J. Am. Chem. Soc.,2020),以及低温下混合晶相钙钛矿中非辐射载流子的高效输运机制(Angew. Chem. Int. Ed.,2024),实现在高压、低温等极端条件下的载流子扩散可视化研究(ACS Energy Lett.,2022;Angew. Chem. Int. Ed.,2025)等。
相关研究成果以“Observation of triplet-assisted long-distance charge-transfer exciton transport in single organic cocrystal”为题,发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。该工作的第一作者是我所1110组肖晔珺副研究员。上述研究得到了国家自然科学基金、中国科学院稳定支持基础研究领域青年团队计划、辽宁省兴辽英才计划、大连市科技人才创新支持计划项目、我所创新基金等项目的资助。(文/图 肖晔珺)