近日，我所能源催化转化全国重点实验室能源与环境小分子催化研究中心（509组群）邓德会研究员和于良研究员团队在氮气（N₂）与甲烷（CH₄）直接合成高值含氮化合物领域取得新进展。团队通过非热等离子体耦合催化策略，在温和条件（80 °C、常压）下实现了N₂与CH₄直接共转化制烷胺（甲胺和乙胺）和氨。该过程避免了传统路线中的多步骤、苛刻条件、高碳排放等问题，为温和条件下由N₂和CH₄直接合成高值含氮化合物提供了新途径。

N₂和CH₄是自然界中储量丰富但极其惰性的小分子，二者的活化和定向转化极具挑战。在传统工业中，两种分子的转化过程都需要苛刻的反应条件：N₂通常经过Haber-Bosch工艺在400至500 °C、15至20 MPa的条件下与H₂反应生成氨；CH₄通常先经蒸汽重整反应（约900°C、2 至3 MPa）制合成气，再经水气变换制氢或费托反应制甲醇等高值化合物；在此基础上，碳氮化合物的制备还需经过氨和甲醇的多步转化过程（约400 °C、2 MPa）。相比之下，在温和条件下将N₂与CH₄直接共转化为氨和碳氮化合物是一条更具优势的可持续性反应路线。然而，如何在温和条件下实现这两种惰性分子的高效共活化，并选择性构建N–C和N–H键，是亟需解决的核心难题。

邓德会团队长期致力于能源与环境小分子的催化转化研究，前期在N₂和CH₄等惰性小分子催化转化方面取得了系列进展（Nat. Synth.，2026；Nat. Synth.，2024；Nat. Catal.，2023；Natl. Sci. Rev.，2022；Chem，2026；J. Am. Chem. Soc.，2026；J. Am. Chem. Soc.，2025；J. Am. Chem. Soc.，2025；J. Am. Chem. Soc.，2024；Nat. Commun.，2025）。针对上述挑战，本工作基于非热等离子体耦合催化策略，设计了二氧化硅—氧化铝（SiO₂-Al₂O₃）气凝胶负载镍（Ni）纳米颗粒（Ni/SiAlO）催化剂，并匹配介质阻挡放电（DBD）等离子体反应器，实现了温和条件下N₂和CH₄的高效共转化制高值含氮化合物，同时联产氢气与C_2-5烃类。在约80 °C、常压条件下，N₂和CH₄转化率分别达到3.3%和49.3%，产物中烷胺（包括甲胺和乙胺）与氨的产率分别达到0.88和6.43 mmol g_Ni⁻¹ h⁻¹。为深入理解反应过程，团队与我所耿旭辉团队和肖春雷团队合作建立了双光子吸收激光诱导荧光表征新方法，基于空间滤波有效抑制了工况下等离子体放电的光谱干扰，实现了氮自由基浓度的原位检测；进一步与我所花磊团队和中国科学技术大学潘洋团队合作，开发了等离子体—催化原位分子束质谱表征新方法，实现了工况下反应中间体的原位监测。在此基础上，结合密度泛函理论计算与等离子体动力学模拟，团队揭示了等离子体耦合催化对反应效率和产物选择性的调控机制：一方面，Ni/SiAlO催化剂调控了体系的介电常数与放电空间形态，提高了等离子体的平均电子能量，从而促进了CH₄的活化解离和N₂向振动激发态和电子激发态的跃迁；另一方面，Ni表面对等离子体中激发态N₂、CH₃、H等活性物种的吸附与富集，促进了N–C与N–H偶联，从而实现烷胺和NH₃的高效合成。该工作为温和条件下由N₂与CH₄直接共转化合成高值含氮化合物提供了一条具有重要应用前景的新路径。

相关研究成果以“Direct conversion of N₂ and CH₄ to valuable N-containing compounds via a plasma-activated catalytic process”为题，发表在《化学》（Chem）上。上述工作得到国家自然科学基金委“空气主份转化化学”卓越研究群体项目、国家重点研发计划、辽宁滨海实验室等项目的资助。（文/图 李缔、刘子铭）

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.chempr.2026.103136