近日，我所太阳能研究部（DNL16）李灿院士团队与内蒙古大学刘健教授团队合作，在生物细胞反应器功能仿生领域取得新进展。研究团队将细胞仿生纳米反应器的几何结构、可逆人工质子中继（Proton relay）、异质结驱动的电荷分离集成于单一平台，为提升光催化性能提供了新策略。
自然细胞作为精密的软物质系统，凭借多级限域结构和空间有序的组分排布，高效驱动生化反应以维持细胞正常代谢。将细胞原理移植到合成纳米材料中，通过纳米细胞工程构筑具有定制化表面功能和孔/腔结构的类细胞实体——即纳米反应器，模拟生物细胞器功能，是细胞生物学与纳米技术融合的重要方向。纳米反应器设计的核心在于模拟两类关键的细胞功能：一是细胞膜上特异性蛋白质通道能够精准调控离子跨膜运输，其中某些特定载体蛋白可主导质子的精准透过，发挥“质子泵”（Proton pump）功能，调节酸碱平衡及生命活动；二是细胞器（例如线粒体、叶绿体）的区室化结构构建了特征鲜明的纳米反应空间，可富集局域反应物浓度，并将敏感催化中心与外界干扰隔离，保障反应的高效率与高保真度。
作为概念验证，研究团队将自然细胞中层级化的区室结构与质子泵机制引入合成纳米材料的设计中。在本工作中，团队开发了一种中空CdS@聚多巴胺纳米反应器（CdS@PDA nanoreactor），整合了两类细胞仿生特征：聚多巴胺壳层中动态的邻苯二酚/醌氧化还原对作为质子中继，通过可逆地供出和接收质子来加速质子耦合电子转移（PCET）过程；由多孔壳层限域的纳米空腔构成的区室化纳米反应器结构，可创造用于传质扩散、反应物富集和光子捕获的限域微环境。二者的协同集成同步弥合了氧还原（ORR）和水氧化（WOR）两个半反应之间的反应时间尺度和动力学差异，在可见光照射下的水溶液中实现了过氧化氢（H2O2）光合成速率（3.24 mmol gcat.-1 h-1），太阳能到化学能的转化效率（SCC）达到1.2%。原位光谱、光电化学分析、有限元模拟和理论计算相结合，揭示了该细胞仿生机制并阐明了Z-型异质结介导的光催化反应路径。进一步，团队将纳米反应器封装于环境友好的海藻酸钠水凝胶中，获得了整体式、可回收的光催化剂，在自然光照下实现稳定的H2O2生产。该工作有望为新一代仿生纳米材料的设计提供参考。
相关研究成果以“Biomimetic Redox-Mediated Proton Relay in Nanoreactors for Photocatalysis”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该研究工作的第一作者为我所访问学者、内蒙古大学李海涛博士。上述研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国博士后科学基金、内蒙古自治区自然科学基金等项目的资助。（文/图 李海涛）
