近日，我所化学动力学研究室光电材料动力学研究组（1121组）吴凯丰研究员团队在二维有机-无机杂化钙钛矿自旋调控研究中取得新进展。该团队通过引入共轭有机分子捕获光生空穴，延长了二维钙钛矿中电子的自旋寿命，并在横向磁场下观测到电子的相干自旋进动行为。
二维铅卤钙钛矿因其在自旋与手性等方面的优异耦合特性，成为量子技术和自旋电子学研究的重要材料体系之一。然而，其实际应用受困于极短的自旋寿命（亚皮秒量级），根源在于传统二维钙钛矿中无机八面体层的光生电子与空穴之间存在很强的交换相互作用。
吴凯丰团队近年来发展了圆偏振飞秒瞬态磁光技术，对铅卤钙钛矿量子点的自旋动力学开展了深入研究。团队观测到系综层面的激子自旋相干拍频并揭示了激子精细结构裂分的新机制（Nat. Mater.，2022）；通过超快界面电子转移，在室温下实现了钙钛矿量子点空穴自旋的超快量子相干操控（Nat. Nanotechnol.，2023）；受邀发表了钙钛矿量子点中的量子相干现象与动力学光学调控的综述（Nat. Mater.，2024）。这些工作为研究和调控二维铅卤钙钛矿的自旋动力学奠定了基础。
在本工作中，团队通过引入强共轭有机咔唑基分子作为间隔层，构筑了具有Type-II能带排列的二维钙钛矿材料。实验结果表明，该材料中光生空穴可在约60飞秒内超快转移至有机层，电子-空穴的有效分离抑制了由交换相互作用导致的自旋退极化。室温下电子自旋寿命可延长至约40皮秒，较传统二维钙钛矿提升约200倍；在60 K低温下，该寿命可达约260皮秒。团队进一步揭示，自旋退极化主要由能量约为22 meV的声子模式所介导。此外，团队还在横向磁场中直接观测到了电子相干自旋进动行为，其退相干时间主要受能量约为11 meV的声子模式散射的限制。
该工作不仅揭示了二维钙钛矿中自旋弛豫与进动动力学的关键机制，也为其在室温自旋量子操控领域的潜在应用提供了重要依据。
相关研究成果以“Coherent Electron Spin Precession Enabled by Ultrafast Hole Transfer in Type-II Two-Dimensional Perovskites”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作的共同第一作者为1121组博士后柏天新和在职博士后池振。该研究得到了中国科学院B类先导专项“基于极紫外光源的化学反应过渡态精准探测”、新基石科学基金、中央高校基本科研业务费专项资金等项目的支持。（文/图 柏天新、池振）
