近日,我所氢能与先进材料研究部氢化物能源化学研究中心(DNL1901组群)陈萍研究员、何腾研究员与华中师范大学饶立副教授合作,在团队前期开发的金属有机化合物(Metal Organic Compounds,MOCs)储氢材料研究中取得新进展,利用光催化实现该材料可逆加脱氢循环。
氢能具有能量密度高、来源广泛、无污染等优势,是理想的二次能源。然而,安全高效的储氢载体的缺乏,严重制约了氢能大规模应用。前期,陈萍、何腾团队提出金属取代有机物中活泼氢的策略,开发出金属有机化合物储氢材料新体系(Angew. Chem. Int. Ed.,2019;Energy Storage Mater.,2020;J. Energy Chem.,2025),解决了高储氢量和理想脱氢焓变难以兼得的难题;并将该类储氢材料应用于固态离子传导领域(Angew. Chem. Int. Ed.,2023;Adv. Funct. Mater.,2024)。然而,金属有机化合物脱氢需打断相对惰性的C−H键,存在较高的动力学能垒,因此亟需开发高效的催化过程,实现其温和条件下快速吸放氢。
本工作中,团队研究了典型的苯酚钠-环己醇钠储氢体系,利用太阳能驱动可逆储放氢。研究发现,在光照情况下,Rh/TiO2可催化苯酚钠-环己醇钠进行可逆加脱氢,脱氢速率相较于热催化过程提升近两个数量级。此外,团队还在真实太阳光下实现了环己醇钠高转化率、高选择性地脱氢至苯酚钠。实验表征和理论计算结果表明,低频光主要作用为产热,为反应提供热量,而高频光则有利于产物苯酚钠脱附,进而实现全光谱下环己醇钠的快速脱氢。
相关研究成果以“Solar-Driven Reversible Hydrogen Storage of Sodium Cyclohexanolate/Phenoxide Pair”为题,发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。该工作的共同第一作者是DNL1901组群博士研究生Khai Chen Tan和裴启俊助理研究员。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。(文/图 Khai Chen Tan、裴启俊)