我所合成一种兼具高活性及高稳定性的纳米金催化剂

  近日,我所金催化剂设计与选择氧化研究组(DNL0809)黄家辉研究员团队和我所催化与新材料研究中心乔波涛研究员团队、燕山大学孙科举教授团队合作,在金催化研究方面取得新进展,发展了一种兼具高活性以及高稳定性的纳米金催化剂的合成新策略。

  纳米金催化剂在一氧化碳氧化、丙烯环氧化、醇醛的选择性氧化等众多反应中具有独特的催化反应性能,被认为是一种极具工业应用前景的催化剂。但是纳米金颗粒在高温焙烧或者催化反应过程(甚至低温催化反应)中容易烧结或聚集,导致其稳定性较差,极大地限制了纳米金催化剂的工业应用进程。因此,开发高稳定性的纳米金催化剂成为相关领域的研究重点之一。目前,通过金属载体强相互作用、氧化物包裹、分子筛孔道限制等多种方式,可以极大改善纳米金催化剂的稳定性,但是这些方法通常以牺牲部分活性位点为代价,因此纳米金催化剂的催化反应活性较差。

  研究团队通过共沉淀的方式,将金和硅前躯体一步负载到氧化钛载体表面,通过高温焙烧得到氧化硅修饰的纳米金催化剂。该方法在制备上实现了金物种和氧化硅物种的原子级混合,并通过随后的焙烧过程,形成了氧化硅薄膜包裹的纳米金催化剂,仅有几个原子层厚度。该催化剂具有非常高的抗烧结性能,经过800 ℃的高温焙烧后,金颗粒尺寸可以保持在6 nm左右。同时,该催化剂具有非常高的反应活性,CO在0 ℃就可以完全被氧化。实验和理论计算表明,氧化硅的包裹不仅可以抑制金颗粒的长大,同时薄层氧化硅与金颗粒形成的丰富的Au-O-Si键可以促进CO氧化反应过程中氧气的吸附和活化,使催化剂具有极高的催化反应活性。本研究为新型高稳定高活性纳米金催化剂的开发提供了新思路。

  该成果发表于《自然-通讯》(Nature Communications)上。相关工作得到国家自然科学基金委、中科院变革性洁净能源关键技术与示范先导专项(A)等项目的资助。同时,这也是献礼我所七十周年所庆文章之一。(文/图 张军营)

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